刘筱奕 ¹，王帅帅 ²，刘照东 ²，陈亚东 ³，蔡颖辉 ²，赵超 ²，陈婷婷 ²，李铁 ¹

1 河北工业大学电子信息工程学院

2 山东省烯烃催化与聚合重点实验室

3 河北工业大学科学技术研究院

01

两种典型的脉宽压缩技术

近些年来，短脉冲激光由于其时间分辨率高、脉冲峰值功率高、光谱范围广等特性，在材料加工、激光雷达、激光医疗等领域有着重要应用。目前产生短脉冲激光的主要方式为调Q技术和锁模技术。调Q技术通常用作产生纳秒级激光，通过短腔法可以实现亚纳秒短脉冲激光产生，但受限于谐振腔的长度无法获得更短脉冲。另外一种方法是锁模技术，可以产生皮秒到飞秒量级的激光，但是由于锁模器件损伤阈值的限制，产生脉冲的能量仅限于nJ~μJ量级。

通过调Q技术产生和放大纳秒级激光长脉冲，再通过脉宽压缩技术将其压缩到皮秒量级，这条技术路线能够有效地规避器件损伤对激光能量的限制，高效地产生大能量短脉冲激光。目前，基于非线性光学原理的脉宽压缩技术主要有受激布里渊散射（SBS）脉宽压缩和受激拉曼散射（SRS）脉宽压缩。

受激布里渊散射脉宽压缩因具备高转换效率和高压缩比成为获得高能量、亚纳秒量级脉冲的重要手段，但现有SBS增益介质的声子寿命仅在百皮秒量级，使得通过SBS脉宽压缩获得最短的输出脉冲也被限制在百皮秒量级。

与受激布里渊散射脉宽压缩相比，受激拉曼散射脉宽压缩具有更短的声子寿命，能够突破百皮秒量级进一步实现皮秒甚至飞秒脉冲的获取。此外，大频移的特点使其在特殊波段的超短脉冲激光产生方面也有着重要应用。

1962年，Eckhardt等首次发现受激拉曼散射现象，随后1968年国际商业机器公司的Culver等研究了背向拉曼散射的脉宽压缩特性，在实验中获得了300 ps的输出。1997年俄罗斯科学院列别捷夫物理所验证了受激拉曼散射在飞秒脉冲获取方面的能力；1999年日本东京理科大学探索了受激拉曼散射在高能脉冲获取方面的应用；劳伦斯利弗莫尔国家实验室拓展了拉曼散射在压缩紫外激光方面的应用，验证了SRS应用在激光核聚变方面的潜力。

而能够决定最终输出脉冲特性的是声子寿命、增益系数等介质参数和相互作用长度、聚焦参数等结构参数。近些年来的工作很大程度上丰富了拉曼介质种类，压缩结构也获得长足发展，使得受激拉曼散射输出功率高、转换效率高、频率变换等优点更加突出。

02

SRS脉宽压缩技术的影响因素

拉曼介质和压缩结构对SRS的压缩性能起着决定性的作用。介质的增益系数、声子寿命等特性以及压缩系统的相互作用长度、聚焦参数、增益介质长度等，都会对Stokes脉冲的宽度、能量和峰值功率产生影响。

SRS增益介质

1）增益介质的选取

目前常用的增益介质以气体和晶体为主。

气体介质主要包括CH₄、H₂和稀有气体等。气体介质的纯度高，有较高的自聚焦阈值和低散射损耗，但粒子数密度低，增加气体压强的同时还需要急剧增加光学相互长度才能达到有效的拉曼转换，所以气体的拉曼增益小、非线性竞争强。除此之外，热导率低以及化学稳定性差等因素也限制着气体介质的应用。

相比之下，液体介质的粒子数密度更高，较大的散射截面和拉曼增益系数也使其容易获得高压缩比的脉冲。液体介质包括乙醇、水、二硫化碳、苯等。表1整理了部分代表性的拉曼液体介质及其性质。液体介质自聚焦阈值低、化学性质不稳定，并且大部分的液体介质都有毒性、挥发性，因此被限制了应用范围。

表1 液体拉曼介质及性质

晶体介质的化学性质稳定、密度高，能够很好地弥补气体和液体介质的不足，并且具有高增益、良好的热性能等优点。表2中列举了部分常用晶体介质及其性质。

表2 常用拉曼晶体的主要特性

1963年，受激拉曼散射效应在金刚石等晶体材料中被发现，但是由于缺乏高质量的拉曼晶体，直到20世纪70年代才获得了较高的转化效率而投入应用。随着新型拉曼晶体介质的不断涌现和CaCO₃、Ba（NO₃）₂、KGd（WO₄）₂等高增益高负载拉曼晶体生长技术的完善，晶体中的SRS压缩为超短脉冲激光的产生提供了一条更切实可行的发展路线。但是，寻找增益更高和损伤阈值更高的晶体材料的工作还有待进一步探寻，同时晶体尺寸小、价格高昂，且受到光学击穿的损失不可恢复等因素，也限制了晶体介质在超高功率激光领域的应用。

等离子体机制中的背向拉曼放大技术，也最有希望成为进一步获得大能量短脉冲技术手段。使用等离子体介质进行拉曼压缩的主要优点是热损伤阈值小，并且能够承受非常高的光强而不受损坏。但等离子体介质应用的局限性在于它的产生和控制非常复杂，技术稳定性还不够成熟。

2） 增益介质参数对压缩效果的影响

• 声子寿命

SRS脉宽压缩基于泵浦光场、Stokes光场和分子振动的三波耦合，而声子寿命代表声场从不稳定振荡中恢复所需的时间，会对Stokes脉冲和泵浦脉冲的作用时长造成影响，决定了压缩脉冲宽度的最低限度。Stokes脉冲宽度与声子寿命大小呈正相关，在相同泵浦条件下，较短的声子寿命能够使Stokes脉冲的前沿与泵浦脉冲快速耦合，瞬时增益增大，可见选取短声子寿命的介质更有利于获得短脉冲。

• 增益系数

增益系数与拉曼线宽、微分界面散射系数等参数有关，能够反映SRS过程中三波的耦合强度。输出脉宽、能量转换率与增益系数的关系如图1所示，结果表明，输出脉宽随增益系数的增大而减小，而能量转换率随之增大。在泵浦条件相同时选取增益系数大的介质，会使更多的能量转移到Stokes脉冲光中，同时也使压缩更加充分，有利于获得大能量的短脉冲。

图1 压缩脉冲宽度与增益系数的关系（左）；能量转化效率与增益系数的关系（右）

SRS脉宽压缩结构

1）压缩结构的发展

聚焦参数、相互作用长度等结构参数对脉宽压缩效果有很大影响。在研究初期一般采用 单池结构，如图2所示，直接将泵浦脉冲聚焦到拉曼介质中，因结构简单而得到普及。单池结构虽然简单但是有很大缺陷，不能抑制高阶Stokes的产生，导致转化效率很难提高，直接将泵浦光聚焦到活性介质中的方法也激发了其他非线性效应的产生。

图2 单拉曼池压缩结构

随后，双拉曼池结构得到发展，而双池结构仍然不能抑制高阶Stokes的产生，于是研究人员在双 池的基础上进一步提出了 种子注入式结构，如图3所示，可以通过色分离镜来抑制高阶Stokes的产生，使SRS阈值降低了4倍，两次提取的方案很大程度上提高了压缩率和提取效率。2020年，Mackonis等通过多次级联放大的方法，使用产生-放大两级压缩结构在KGd（WO ₄） ₂晶体中实现了145 fs的输出，并获得了45%能量转化效率。

图3 种子注入式脉宽压缩结构

目前常用的压缩结构还是以单池为主，种子注入式、产生-放大、多次级联放大等新颖压缩结构的产生和发展，为SRS脉宽压缩实验提供了更多方案。此外，为了规避SRS脉宽压缩反射率不足的问题，还可以采用SRS与其他脉宽压缩手段如SBS等相结合的办法。因此，SRS脉宽压缩技术有望应用到更加广阔的领域中。

2）泵浦脉冲对压缩效果的影响

泵浦脉冲作为激励源，其能量、脉宽都会影响压缩特性。泵浦能量一定程度上控制了泵浦脉冲和Stokes脉冲的相互作用长度以及其他非线性效应和光学击穿的发生。泵浦宽度是保证两脉冲能够充分进行能量转换的重要参数。

• 泵浦脉冲能量

泵浦脉冲能量会对脉冲压缩特性产生最直接的影响，能量太小无法达到SRS阈值，能量过大又会产生高阶Stokes脉冲和其他非线性效应。

山东大学的胡大伟等研究了LiIO ₃晶体中输出脉冲能量和能量转化率随泵浦脉冲的变化规律，如4所示。可以观察到脉冲能量和能量转换效率随着泵浦能量的增加稳步上升。泵浦脉冲的能量增大会使其与Stokes脉冲的相互作用增强，压缩更加充分。

图4 压缩脉冲宽度与泵浦能量的关系（左）；能量转化效率与泵浦脉冲的关系（右）

• 泵浦脉冲宽度

泵浦脉冲宽度对压缩效果的影响，体现在对两脉冲的有效作用距离的影响上，在泵浦宽度比较小的情况下，随着泵浦宽度增加，有效作用距离变大，脉冲宽度的压缩更加充分，能量转换率提高，当超过了最佳有效作用长度后，脉冲宽度的影响不再明显。

3）结构参数影响

• 透镜焦距

Stokes光的能量随着焦距的增大而增大，焦距较长时能量转化效率较高。这是由于透镜焦距长有利于增加泵浦脉冲和Stokes脉冲的相互作用长度，使其充分耦合，脉冲得到有效压缩。但焦距过长会使光斑直径变大从而增大能量损耗，也不能达到理想效果。

• 池长

南京先进激光技术研究院先进全固态激光技术研发中心房春奇等对拉曼谐振腔进行了优化，研究了不同池长条件下输出脉冲的能量，结果显示，输出脉冲的能量随池长的增加先增加后减少。这是由于当池长较短时，Stokes脉冲和泵浦脉冲的相互作用不够充分，没有获得充分的压缩。当池长过长时，增益介质也会吸收一部分的泵浦能量，使输出的脉冲能量降低。

小结

受激拉曼散射（SRS）脉宽压缩技术由于其高负载、高压缩率、相位共轭等特性，在高功率短脉冲激光产生方面有着重要应用。SRS脉宽压缩技术虽然发展较早，但一直受到前向与后向Stokes的竞争和高阶Stokes产生等问题的困扰。实验中一般会使用后向拉曼压缩，而前向拉曼和后向拉曼在大部分情况下是同时存在的，那么前向Stokes就会造成泵浦光能量的浪费，降低能量转化率。高阶Stokes光的产生在降低能量转化效率的同时，还会使出射光成为多频光。

现有抑制高阶Stokes的方案中，双色镜隔离和皮秒级的泵浦光输入是两种最常用的方法，通过二向色镜衰减高阶Stokes光会很大程度上降低SRS脉宽压缩的转化效率，依赖其他技术提供皮秒泵浦光的方法，也降低了SRS脉宽压缩技术的应用价值。